Cette naissance est portée par une galaxie de partis collaborationnistes, notamment le RNP de Marcel Déat, le PPF de Jacques Doriot, et le MSR d'Eugène Deloncle. Elle est dissoute en 1944 pour être principalement intégrée à la Division Charlemagne. La LVF utilisait comme étendard le drapeau tricolore français. La LVF, association loi de 1901, était dirigée dans la Zone occupée par un Comité central chargé du recrutement, dont faisaient partie Eugène Deloncle, Jacques Doriot, Marcel Déat, Marcel Bucard, Pierre Costantini, Paul Chack et Pierre Clémenti, tandis que le recrutement dans la Zone libre était confié à un Comité d'action (à Marseille), dirigé par Simon Sabiani.
Un Comité d'honneur donnait une sorte de caution morale par des personnalités intellectuelles, figures éminentes de la collaboration, qui seront toutes condamnées après-guerre (à l'exception du cardinal Baudrillart, décédé) telles que : Jean Luchaire, Abel Bonnard, le cardinal Baudrillart, Georges Claude, Alphonse de Châteaubriant, ainsi que des dirigeants du Parti national breton. Son organe de presse était Le Combattant européen, rédigé par Marc Augier. Le projet avait été envisagé auparavant par Jacques Benoist-Méchin, sous le nom de la « Légion tricolore », qui aurait été une unité spéciale de l'armée française. La manœuvre échoue sous pression de l'ambassadeur allemand, Otto Abetz. De son côté, Hitler accepte le concours de volontaires français avec beaucoup de réticence. Il refuse que la création de la LVF entraîne une quelconque obligation envers le gouvernement français et que son effectif dépasse les 15 000 hommes. Malgré la collaboration d'État, le régime de Vichy était officiellement neutre dans le conflit mondial et restait rétif à tout ce qui pouvait déboucher sur une collaboration militaire, interdisant aux officiers d'active de l'armée de s'engager dans la LVF.
Pétain a cependant eu une attitude ambigüe envers la LVF: il déclara sa sympathie pour l'initiative dont les membres détiendraient « une part de notre honneur militaire », mais désapprouvera le port de l'uniforme allemand et gardera une attitude distante envers cette unité. Une fois la LVF créée sur le papier, les partis collaborationnistes qui la composent en organisent le recrutement. Des bureaux sont ouverts en Zone libre et en Zone occupée. La propagande s'empare du sujet et les partis donnent des chiffres abracadabrants. Déat parle de 10 000 volontaires inscrits le 16 juillet 1941. La presse et la radio ne sont pas en reste. Dans les faits le recrutement est extrêmement difficile. La population française est plus que réticente à l'idée de voir des soldats français combattre avec les Allemands. De plus les responsables allemands ne voient pas non plus d'un bon œil ces soldats qu'ils ont sans peine écrasés en 1940… Devant le peu de succès du recrutement auprès de l'armée d'active (l'armée d'armistice), on comprend aisément le peu d'enthousiasme des Allemands à investir dans cette opération qui nécessiterait de former des gens n'ayant aucune expérience au combat et manquant de discipline. C'est pourquoi les conditions de recrutement sont draconiennes et écartent les 2/3 des aspirants. Sur les 100 000 combattants espérés au départ, seuls 12 000 s'enrôlent.
Face à cette situation, les partis réagissent en promettant monts et merveilles aux Français, comme la libération de deux prisonniers de guerre en échange d'un soldat à la LVF. La LVF donne aussi parfois lieu à de véritables escroqueries. En effet, l'engagement donnait le droit à une prime. Certains disparaissent dans la nature une fois l'argent touché, d'autres s'inscrivent plusieurs fois, etc. Ces fraudes ne sont pas punissables comme des désertions, la LVF n'étant pas une autorité militaire mais une association. Sur le plan administratif, il faut : être Français de « souche aryenne » ; Ce qui n'empêchera pas des Antillais et des Maghrébins ainsi que des juifs de se retrouver sur le front de l'Est, avoir un casier judiciaire vierge ; avoir entre 18 et 30 ans pour les soldats, jusqu'à 40 ans pour les officiers ; en réalité, ces critères ne seront pas respectés. Avoir une excellente condition physique, mesurer au moins 1 m 60, avoir une bonne vision et une excellente dentition. Un borgne réformé de l'armée française arrivera quand même à s'engager, se révélant un bon soldat. Les soldes sont réglées par l'Allemagne et elles sont les mêmes que dans l'armée allemande. Un soldat célibataire touche 1 200 francs (un ouvrier gagne en France environ 25 francs par jour travaillé), 2 400 s'il est au front. Un adjudant peut gagner 5 000 francs et un commandant 10 000 francs. Ces soldes sont définies dans le guide Légion des Volontaires Français contre le Bolchevisme - Ce que tout Français doit savoir. Sur les 13 400 hommes qui se sont présentés pour s'engager tout au long de l'existence de la légion des volontaires français, 4 600 ont été refusé à la fameuse visite médicale (une mauvaise denture était un facteur éliminatoire), 3 000 ont été exclu pour diverses raisons, au total seuls 5 800 hommes ont été recrutés.
Plus globalement, les faibles effectifs de la LVF traduisent une difficulté profonde des Français des années sombres à l'engagement militaire aux côtés des nazis : avec jamais plus de 6 500 combattants simultanément engagés, la France eut la plus faible contribution en volontaires de toute l'Europe collaborationniste, seules la Suisse et la Suède, pays neutres, en fournissant moins. À titre de comparaison, le collaborationniste Léon Degrelle leva plus de 20 000 volontaires belges francophones, pour une population plus de dix fois inférieure. Si l'on ajoute à la LVF, les Waffen SS, les engagés dans la Kriegmarine, dans la NSKK etc... le nombre de Français sous le casque allemand approcherait les 40 000 selon Le Marec dans son ouvrage, c'est à dire un chiffre équivalent à celui des engagés dans la France Libre (avant le débarquement en A.F.N.). La LVF recruta un certain nombre de collaborationnistes convaincus (Jacques Doriot, Jean Mayol de Lupé), mais également une proportion considérable d'aventuriers, de marginaux, de repris de justice, quelques russes blancs, et même (mais de façon marginale) des anciens des Brigades internationales en rupture avec le communisme.
De nombreux cadres et soldats furent réformés ou chassés pour ivrognerie, vols ou incompétence. La qualité combative n'y gagna rien. La LVF de 1941 n'est pas celle de 42 ni celle de 44. Le jugement de Burin vaut pleinement pour celle de 41. La caserne nationale de la LVF se trouvait à Versailles (caserne de Borgnis-Desbordes). Ce fut là que lors du premier défilé de la LVF à peine constituée, le 27 août 1941, le résistant Paul Collette tira devant les caméras sur Pierre Laval et Marcel Déat, qu'il blessa tous deux. Aussitôt arrêté, il avouera qu'il s'était engagé uniquement pour réaliser cette action. Le geste, retentissant, eut lieu en présence des plus hauts dignitaires de la collaboration et d'éminents représentants des autorités allemandes. Fait symbolique de la collaboration, c'est dans la caserne qui accueillait le premier défilé de la LVF que le drapeau français flotta pour la première fois depuis 1940. La Wehrmacht se méfiait de ces soldats français, dont l'état-major était divisé entre divers mouvement politiques rivaux, et la troupe issue pour une partie de la pègre. On aurait entendu le maréchal Walther von Brauchitsch, commandant en chef de la Wehrmacht proclamer qu'il utiliserait la LVF à décharger les patates… Cette rumeur rapportée par Saint Loup ne repose sur aucun document, aucun témoignage.
Et, de fait, la LVF n'a pas déchargé "les patates" mais combattu. Seule une moitié de ces recrues est retenue pour former le 638e régiment d'infanterie de la Wehrmacht basé au camp de Deba en Pologne. Il leur faut revêtir l'uniforme allemand, seul un insigne tricolore surmonté du mot « France » les différenciant du reste des troupes. Quelques volontaires vont préférer rompre leur engagement à ce moment là, dont Marcel Bucard, pour d'autres comme Edgar Puaud ce n'est pas un problème : « Oh ! Je le sais, on l'a traînée dans la boue. Elle porte l'uniforme "Feldgrau", cela suffit… Dites seulement aux Français que ceux qui se battent à l'Est sont de vrais Français qui se battent pour leur pays. ». Fin novembre, les deux premiers bataillons arrivent en Russie. Ils montent en première ligne le 1er décembre 1941 au sud du lac de Djoukova, à une soixantaine de kilomètres de Moscou. Ils sont décimés par les combats et surtout par le froid intense. Les survivants sont relevés le 7 décembre. La LVF se disloque : seuls quelques dizaines de rescapés reviendront en France. Au printemps 1942, la LVF est reconstituée avec les rescapés de l'hiver et plusieurs centaines de volontaires. Elle ne sera plus engagée directement sur le front, mais participe à combattre les groupes de partisans de la région de Briansk et à des opérations de représailles massives contre les civils russes, aidant la Wehrmacht et la Waffen-SS à brûler et assassiner des villages entiers.
Toutefois, à d'autres moments, comme au printemps 1943, les légionnaires français sont prudents et préfèrent adopter une sorte de modus vivendi tacite avec les redoutables partisans soviétiques. Un soldat de la LVF près de Viazma en novembre 1941. Fin 1943, à un meeting qui se tient au Vel’ d’Hiv’, les membres de la LVF prêtent serment à Adolf Hitler. Jacques Doriot est quant à lui décoré de la Croix de fer allemande pour sa campagne en Russie. Le commandant Edgar Puaud dirige la LVF de septembre 1943 jusqu'à sa dissolution en juillet 1944. Son premier porte-drapeau, grièvement blessé au combat et mort à Paris des suites de ses blessures le 4 juillet 1943, Constantin Amilakvari, ancien adjudant-chef de la la Légion étrangère, est le frère du colonel Dimitri Amilakvari tué le 24 octobre 1942 sur le plateau d'El Himeimat, lors de la bataille d'El Alamein, à la tète de la 13eme DBLE. L'oncle du Président Georges Pompidou, le lieutenant Frédéric Pompidou, y sert également ; après la guerre, il s'engage dans la Légion étrangère et finit sa carrière comme capitaine à Sidi-Bel-Abbès. Durant leur retraite fin juin 1944, la LVF a pour ordre de stopper l'avance des Russes et se battent près de la rivière Bobr en Russie blanche. En juin 1944, la LVF est entraînée dans la débâcle du front russe. Elle s'illustre cependant à quelques kilomètres de la Berezina en livrant une véritable bataille et en bloquant l'armée Rouge pendant plusieurs jours. En juillet 1944, Heinrich Himmler donne l'ordre du démantèlement de la LVF. Son intention est d'intégrer ses membres et d'une manière générale tous les volontaires étrangers dans la Waffen-SS, qui comprend déjà un certain nombre de volontaires français depuis le 23 juillet 1943.
La dissolution officielle de la LVF est prononcée le 1er septembre 1944. L'aumônier général Jean Mayol de Lupé intervient pour apaiser les inquiétudes des légionnaires liées a l'intégration dans la Waffen SS. La plupart des 1200 rescapés de la LVF sont regroupés avec les survivants d'autres unités auxiliaires de la Wehrmacht dans la 33e Division SS Charlemagne qui sera pratiquement anéantie au début de l'année 1945 (engagement en Poméranie). Ironie de l'histoire, la LVF livra des combats particulièrement durs devant Dantzig, six ans après que le futur chef collaborationniste Marcel Déat eut exhorté ses compatriotes à ne pas « mourir pour Dantzig ». De même, il arriva aux Waffen-SS français de se heurter à des troupes d'antifascistes allemands constituées en URSS : c'était symboliser combien dans la Seconde Guerre mondiale, le conflit idéologique inédit l'emportait sur la dimension classique d'affrontement entre nations.
Quelques Français de l'ex-LVF figureront encore parmi les derniers défenseurs du bunker de Hitler à Berlin, fin avril - début mai 1945 face à l'armée rouge. Ces soldats français ont été parmi les derniers défenseurs de Berlin aux côtés de Waffen SS scandinaves et de volontaires de la Hitler Jugend. Jusque dans les années 1990, les pensions étaient versées aux anciens combattants français de la division SS Charlemagne par le gouvernement allemand. L'un des derniers combattants français sous l'uniforme allemand, Henri Fenet, un chef de bataillon, est mort en septembre 2002. Il avait reçu la croix de chevalier de la croix de fer en avril 1945.
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